O actriță care aduce o frumusețe și o grație atemporale cu o abordare dezarmantă a fiecăruia dintre rolurile sale, Natalie Portman s-a impus ca una dintre cele mai talentate și căutate tinere actrițe de la Hollywood.
Pe lângă V de la Vendetta, Portman a apărut în filmul artistic israelian Free Zone, în regia lui Amos Gitai. Turnat în Israel și Iordania, Free Zone este despre relația neverosimilă dintre două femei aduse împreună de întamplare după ce una dintre ele (Portman) sare într-un taxi condus de cealalta.
Cele două femei pornesc într-o călătorie care implică asasini și o intrigă politică. Filmul a debutat în competiție la Festivalul de Film Cannes 2005.
Portman a mai jucat în filmul lui Milos Forman Goya’s Ghosts, cu Javier Bardem. Produs de Saul Zaentz, filmul este plasat în 1792, când Francisco Goya era cel mai faimos pictor al Spaniei. Un scandal izbucnește când muza sa adolescentă este învinuită de erezie de către un călugar manipulator care este una dintre forțele determinante din spatele Inchiziției spaniole. Bardem joacă rolul călugărului, iar Portman o interpretează pe muză, ca și pe fiica sa adolescentă, Alicia, care ar putea fi rezultatul unei legături interzise cu călugărul.
Un alt film este Mr. Magorium’s Wonder Emporium. Scris de, și reprezentând debutul regizoral al lui Zach Helm (Stranger Than Fiction). Comedia fantastică o prezintă pe Portman ca manager al unui magazin de jucării care pare să prindă viață, insuflată de spiritul excentricului său proprietar, jucat de Dustin Hoffman. Când sănătatea începe să îl lase, el dorește să îi lase ei magazinul, dar depresia fetei și lipsa ei de credință aduc magazinul odinioară vibrant la o paloare gri.
Portman a mai jucat în ultimul episod al celei de-a doua trilogii Războiul stelelor, Războiul stelelor: Episodul III - Răzbunarea Sith, cu Hayden Christensen și Ewan McGregor. În 2002, Portman a jucat rolul Senatorului Amidala în Războiul stelelor: Episodul II - Atacul clonelor, urmând enormului succes al superproducției lui Lucas, Războiul stelelor: Episodul I - Amenințarea fantomei, în care a fost introdus personajul ei. Ambele filme, urmând trilogiei de o frenetică popularitate a lui Lucas, Războiul stelelor din anii '70 și '80, se situează printre filmele cu cele mai mari încasări realizate vreodată în lume.
Portman a câștigat un Glob de Aur pentru cea mai bună actriță într-un rol secundar, ca și o nominalizare la Premiul Academiei în aceeași categorie pentru rolul său din adaptarea pentru marele ecran, a lui Mike Nichols, după succesul de pe Broadway, Closer. Cu Jude Law, Julia Roberts și Clive Owen și plasat în Londra, acest film este o incitantă poveste de pasiune, dramă, iubire și abandon care implică două cupluri ale căror situații se complică atunci când bărbatul din primul cuplu o cunoaște pe femeia din al doilea cuplu. Portman joacă o enigmatică tânără americană din New York, care, ca și celelalte personaje din acest film, își explorează partea întunecată, sexual și emoțional. Alte recunoașteri ale muncii sale în film includ o nominalizare pentru cea mai bună actriță la Premiile Criticilor de Film din Londra și nominalizările Cea mai bună actriță într-un rol secundar la Premiile Criticilor de Film Online și Premiile Criticii. A fost de asemenea numită cea mai bună actriță într-un rol secundar de către Criticii de Film din San Diego.
Portman a câștigat aprecierea criticilor și pentru munca ei din Garden State al lui Zach Braff. Scris, regizat și cu un rol jucat de către Braff însuși, filmul urmărește situațiile prin care trece un tânăr care se întoarce acasă la înmormântarea mamei sale, după ce s-a aflat departe de familie timp de un deceniu. Portman joacă rolul lui Sam, o fată care este tot ce nu este el. O explozie de culoare, speranță și veselie, Sam devine un prieten care refuză să meargă în atașul lui. Căldura și neînfricarea ei dau personajului lui Braff curajul de a-și deschide inima către bucuria și durerea abisului infinit care este viața. În film joacă și Peter Sarsgaard.
Portman a primit apreciere internațională pentru debutul său în filmul artistic Profesionistul al lui Luc Besson. Apărând alături de Jean Reno și Gary Oldman, Portman a jucat rolul Mathilde, o tânără care încearcă să scape de un ucigaș plătit după ce părinții ei sunt uciși de un ofițer DEA corupt. A mai fost apreciată pentru jocul său răpitor din Beautiful Girls. În regia lui Ted Demme, comedia amară i-a mai prezentat pe Timothy Hutton, Uma Thurman, Rosie O’Donnell și Matt Dillon.
Alte participări artistice includ un rol în adaptarea lui Anthony Minghella după bestseller-ul Cold Mountain, apreciată de critică și nominalizată la Premiile Academiei; Where the Heart Is al lui Matt Williams, cu Ashley Judd; Anywhere But Here al lui Wayne Wang, cu Susan Sarandon (care i-a adus nominalizarea la Globul de Aur pentru cea mai bună actriță într-un rol secundar); muzicalul lui Woody Allen Everyone Says I Love You, cu Julia Roberts, Goldie Hawn, Alan Alda și Drew Barrymore; scurtmetrajul True al lui Tom Tykwer, ca parte a compilației Paris je t’aime; comedia neagră Atacul marțienilor cu Jack Nicholson și Glenn Close si Heat al lui Michael Mann, cu Al Pacino, Robert de Niro și Val Kilmer.
Natalie vorbeste 6 limbi: ebraica, engleza (limbile materne), franceza, germana, japoneza si spaniola. Este vegetariana de la varsta de 8 ani si a luat lectii de dans inca de la 4 ani. Ii place sa viziteze Marocul, unde doarme in cort si calatoreste pe camile. Este prietena apropiata cu Robert Pattinson, membrii formatiei Maroon 5 si cu Jake Gyllenhaal. A facut parte din trupa The World Patrol Kids, care promova mesaje legate de mediul inconjurator, sub numele ei real, Natalie Hershlag. David Letterman si revista Harpers and Queen au numit-o noua Audrey Hepburn. A declarat ca nu va juca niciodata intr-un horror sau intr-o productie de genul filmelor cu Jennifer Love Hewitt.
